二氧（yǎng）化碳大規模資源化（huà）利用有新途

　　實現“雙碳”目標離（lí）不開二氧化碳的減排，而二氧化碳的規模化高附加值利用（yòng）是極具挑戰性的重要戰略方向。4月3日（rì），記者從中國（guó）科學院大連化學物理研究所了解到，該所劉中民院士團隊提（tí）出了二氧化碳與烷烴耦合製備芳烴大宗（zōng）化學品的（de）新途徑。

　　研究團（tuán）隊發現使用（yòng）酸（suān）性分子篩作（zuò）為催化劑，可催化二氧化（huà）碳與輕質烷烴（tīng）發生（shēng）耦合反應，同時促進芳（fāng）烴的生成，產（chǎn）物中芳（fāng）烴選擇性高達80%。在特定條件下，約3/4的二氧化碳轉化為可用作化工原料的一氧化碳產物，進一步研究證實約1/4已轉化的二氧化（huà）碳的碳原子直接進入了芳（fāng）烴產物。

　　據介紹，將二氧化碳作（zuò）為原料高效轉（zhuǎn）化（huà）為大宗化學（xué）品一直是巨大挑戰。芳烴是有機化工中重要的基礎原料，目前主要通過石腦油催化重整等石化路線進行生產（chǎn），存（cún）在原料和目標產品（pǐn）之間碳氫（qīng）不平衡的問題（tí）。引入二氧化碳與富氫的烷烴耦合調控其反應的碳氫平衡，提高目（mù）標產物選擇性，同時將二氧化碳（tàn）轉化為有（yǒu）用的化工原料或產品，以實現二氧化碳資源化（huà）利用，對傳（chuán）統芳烴生產（chǎn）技術具有變革（gé）性（xìng）意義。

　　研究團隊以HZSM-5分子篩為催化劑，對比研究了正丁烷、正戊烷和正己烷在氦氣和二氧化碳氣氛（fēn）中的轉化反應，並詳細研究了分子篩酸性、反應溫度、壓力、二氧化碳加入量等條件對耦合反應（yīng）的影響。結（jié）果表明，二氧化碳（tàn）的（de）引入可大幅促進芳烴的（de）生成，同（tóng）時（shí）甲烷和乙烷等小分子（zǐ）烷烴的生成受（shòu）到抑（yì）製。

　　對反應後的催化劑進行分析，研究團隊發（fā）現了（le）大量甲基取代的內酯和甲（jiǎ）基取代的環烯酮等含氧物種。通過同位（wèi）素標記實驗和一係（xì）列驗證實（shí）驗，他們證實這些含氧中間體由二（èr）氧（yǎng）化碳（tàn）與烴類耦合轉化生成，提出（chū）並證明了耦合反應（yīng）發生的途徑，即二氧化碳與碳正離子反（fǎn）應得到環內酯，環內酯進一步轉化為甲基（jī）環烯（xī）酮，甲基環烯酮轉化為芳烴產物。研究團隊進一步采用密度泛函理（lǐ）論（lùn）計算了耦合反應機（jī）理各（gè）步驟（zhòu）的能壘，驗證了耦合反應機理的可行性。

　　“這項（xiàng）成果最大的亮點是證實了二氧化（huà）碳與烷烴耦合反應不僅可以將其轉化為一氧化碳，更重要的是部分二氧化（huà）碳的碳原子可以直接進入芳烴產物，促進（jìn）芳烴的生成（chéng）並提高產物中（zhōng）芳烴的選（xuǎn）擇性，為二（èr）氧化碳大規模資源化利用提供了一條有效的途徑，具有（yǒu）廣闊的應用前景。”劉（liú）中民表示，將二氧化碳作為碳資源進行（háng）高附（fù）加值利用，對實現“雙碳”目標的技術路徑設計具有重大意義。